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TUhjnbcbe - 2021/5/5 20:06:00
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注:文末有研究团队简介及本文科研思路分析年,计算机科学与人工智能之父图灵提出:某些重复的自然图案可能是由两种特定物质(分子、细胞等)通过“反应-扩散”的过程相互作用产生。在该系统中,一种物质促进反应的发生(激活剂),另一种物质抑制反应的进行(抑制剂),两者相遇后反应扩散。在均相体系中一般不会产生图案,但当两者的扩散系数差异达到一定程度时,激活剂和抑制剂这两种物质之间的高扩散比会导致系统失稳,诱导周期性复杂图案的形成。“图灵结构”在自然界中广泛存在。例如:斑马、海鱼、河豚、贝壳体表的图纹、风中*沙波纹、蕨类植物叶片、向日葵叶序和小鼠的毛囊间距乃至毛发的密度等均为“反应-扩散”的结果(图1)。然而,在化学体系中构建图灵结构难度很大,这主要是因为在大部分化学系统中,物质的扩散系数差异性小,不满足图灵结构形成的要求,即激活剂的扩散速度要比抑制剂小许多。直到上世纪90年代,法国科学家才基于“反应-扩散”机理在“亚氯酸盐—碘—丙二酸反应”中构建出图灵图案。图1.自然界中各种图灵图案:(a)斑马,(b)海鱼,(c)贝壳,(d)沙波纹。图片来自网络近日,中国科学技术大学高敏锐教授研究组利用“反应-扩散”的机制,首次实现了在无机过渡金属硫族化合物上图灵结构的构筑。在二乙烯三胺(DETA)与水的二元溶液中,Ag+会和DETA发生络合反应形成Ag(DETA)+,其扩散系数为3.×10-6cm2s-1。同时,Co2+从二硒化钴(CoSe2)纳米带表面溢出,其扩散系数为2.×10-7cm2s-1。因此,在该系统中,Ag(DETA)+是抑制剂而Co2+是激活剂。快速扩散的Ag(DETA)+到达CoSe2表面的能斯特层(Nernstlayer)时,与扩散到CoSe2表面的激活剂Co2+发生作用,最终在CoSe2表面形成美丽的Ag2Se图灵图案(图2)。图2.(a,b)DETA-水二元溶液体系中的“反应-扩散”机理。(c)Ag2Se-CoSe2图灵结构扫描照片。图片来源:Angew.Chem.Int.Ed.研究发现,这种图灵结构Ag2Se-CoSe2催化剂是一种高效的氧气进化(OER)电催化剂,仅需要mV的过电压即可实现10mAcm-2的产氧电流密度,其阳极析氧效率为84.5%。实验表明,Ag2Se-CoSe2的OER活性与图灵结构的界面长度呈线性相关,丰富的界面结构和界面结构处优化的OER中间体吸附能是其高活性的主要原因(图3)。图3.图灵结构Ag2Se-CoSe2催化剂高效率催化OER反应。图片来源:Angew.Chem.Int.Ed.。该研究运用“反应-扩散”理论,首次在无机纳米结构材料上构筑复杂的图灵结构,同时为设计更高性能的廉价催化剂提供新思路。这一成果近期发表在AngewandteChemieInternationalEdition上,文章的第一作者是中国科学技术大学博士研究生张晓隆和杨朋朋。

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